Ο Μουστακί, ο οποίος στις 3 Μαϊου είχε γιορτάσει τα 79α γενέθλιά του, τα τελευταία χρόνια αντιμετώπιζε προβλήματα υγείας, καθώς είχε προβλήματα με την καρδιά του. Εδώ και πάνω από 40 χρόνια ζούσε στο Ιλ Σεν-Λουί, στο Παρίσι και εκτός από τραγουδιστής ήταν και ζωγράφος.
Γεννήθηκε και μεγάλωσε στην Αλεξάνδρεια της Αιγύπτου το 1934. Η οικογένειά του ήταν Έλληνες Σεφαραδίτες Εβραίοι από την Κέρκυρα και το αρχικό του όνομα ήταν Γιουσέφ. Οι γονείς του είχαν βιβλιοπωλείο στην Αλεξάνδρεια και έρχονταν σε επαφή με πολλές κουλτούρες. Στο σπίτι μιλούσαν κατά κανόνα ιταλικά, αλλά στους δρόμους με τα άλλα παιδιά μιλούσε αραβικά. Οι γονείς του έδωσαν στον μικρό Μουστακί και στις αδερφές του γαλλική παιδεία, βάζοντάς τον σε γαλλικό σχολείο.
Σε ηλικία 17 ετών πήγε στο Παρίσι και εντυπωσιάστηκε από τον τραγουδοποιό Ζορζ Μπρασέν σε τέτοιο βαθμό ώστε άλλαξε το όνομά του από «Γιουσέφ» σε «Ζορζ». Παντρεύτηκε σε ηλικία 20 ετών και δημιούργησε μια μεγάλη οικογένεια, μέλη της οποίας ζουν σε Γαλλία, Ισραήλ, Βραζιλία και Βενεζουέλα.
Τραγούδησε σε πολλές γλώσσες: γαλλικά, ιταλικά, ελληνικά, πορτογαλικά, ισπανικά, αγγλικά και αραβικά. Εκτός από τον ίδιο, τα τραγούδια του έχουν τραγουδήσει σπουδαίοι τραγουδιστές και τραγουδίστριες, όπως η Εντίθ Πιάφ, η Δαλιδά, η Μπαρμπαρά, η Μπριζίτ Φοντέν, ο Χέρμπερτ Παγκανί, η Φρανς Γκαλ και η Σίντι Ντανιέλ.
Τη δεκαετία του '60 μετέφρασε στα γαλλικά και τραγούδησε τραγούδια του Μάνου Χατζιδάκι. Έτσι ξανασυνδέεται με την ελληνική του ρίζα και το 1966 επισκέπτεται την Ελλάδα για πρώτη φορά. Αργότερα θα πει πολλά τραγούδια του Χατζιδάκη, μεταξύ άλλων την «Πορνογραφία».
Το 1970 πρωταγωνίστησε με το, Μίκη Θεοδωράκη στην ταινία μικρού μήκους (διάρκειας 20΄) του Ροβήρου Μανθούλη: «ΕΙΜΑΣΤΕ ΔΥΟ» («NOUS SOMMES DEUX»), στην οποία τραγουδά στα γαλλικά τα τραγούδια που είχε γράψει στη φυλακή ο Μίκης.
Δύο από τα πλέον γνωστά τραγούδια του στην Ελλάδα ήταν «Ο Μέτοικος», το οποίο τραγούδησε το 1971 ο Γιώργος Νταλάρας και η «Μεσόγειος», που ερμήνευσε το 1973 η Βίκυ Μοσχολιού. Ο Μουστακί έδωσε την τελευταία του συναυλία στην Βαρκελώνη το φθινόπωρο του 2009. Το 2011 σε συνέντευξή του σε γαλλική εφημερίδα είχε επιβεβαιώσει ότι αντιμετώπιζε «μη αναστρέψιμα»αναπνευστικά προβλήματα τα οποία δεν του επέτρεπαν να τραγουδήσει.
